近日，best365网页版登录张青课题组利用二维层状InSe材料，实现室温连续光泵浦激子-激子散射发光，阐明高效激子-激子散射发光的物理机制，建立散射强度与厚度的构效关系，为高强度低相干光源设计提供了新思路。研究结果以《机械剥离范德华硒化铟材料的强激子-激子散射及高效连续光近红外P带发射》（Strong Exciton−Exciton Scattering of Exfoliated van der Waals InSe toward Efficient Continuous-Wave Near-Infrared P‑Band Emission）为题，于2023年4月21日发表于《纳米快报》（Nano Letters，DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00932）。

高强度低相干光源，在无散斑成像、光学相干断层扫描和干涉传感等应用领域具有重要的前景。激子和激子相互散射诱导的P带发射，是一种低相干非线性发光过程。它无需实现粒子数反转或者建立宏观相干性，因此理论所需的激发密度比其它高强度低相干发光过程（如放大自发辐射、超辐射、随机激射）低100倍以上。但是，在常见半导体材料包括III-V/II-VI族、过渡金属硫族化合物半导体中，由于低结合能导致的激子解离、激子间相互作用导致的激子湮灭，使得激子-激子散射发光效率偏低，仅能在激发密度>10¹⁴cm^-2时发生。

图1: P带发射的激子-激子散射机制及功率依赖荧光光谱。

针对这一问题，研究人员利用具有二维/三维复合激子特性的InSe材料，实现室温连续光泵浦P带发射，激发密度低至10¹⁰cm^-2（图1）。InSe材料具有空穴-电子质量比大、激子有效质量低的特性，因而激子间库仑相互作用显著；其次，三维激子特性有效抑制激子-激子湮灭，二维激子特性使得激子在室温下稳定存在；此外，面外取向的激子跃迁偶极矩，易与面内传播的TM偏振光子模式耦合，从而形成激子极化激元，为P带发射提供散射终态。功率依赖荧光光谱显示，P带发射强度随激发密度呈二次方关系，其中心峰位由于激子终态能量提升而逐渐红移，与激子-激子散射模型相符（图1）。厚度依赖荧光光谱研究表明，激子峰和P带能量分别位于靠近激子支和光子支的激子极化激元能态上，通过拟合其色散曲线，证实激子极化激元参与了P带发射过程。

进一步，通过分析激子峰线宽和功率的线性关系，提取激子-激子散射强度。如图2所示，厚度为155 nm和48 nm的InSe微米片的散射强度分别为0.25和0.80 μeV μm²，高于单层过渡金属硫族化合物材料。散射强度与InSe厚度的构效关系如下：1）当厚度小于半波长时，空间限域效应显著，激子-激子散射强度较大，然而该厚度下材料中不存在传播光学模式，因此，激子极化激元难以形成，导致P带发射无法发生；2）随着厚度增加，空间限域作用减弱，散射强度逐渐下降；当厚度大于半波长时，光子-激子强相互作用产生激子极化激元，为P带发射提供散射终态，且散射强度正比于光学限域因子，因此随厚度增加而振荡；3）在块体材料中，由于激子间距大，散射强度较弱，导致P带发光效率降低。该发现对激子增强的非线性光学性质具有指导意义。

图2:激子-激子散射强度与厚度的构效关系。

best365网页版登录2019级博士生梁印为论文第一作者，best365网页版登录张青研究员为论文通讯作者，此工作还得到了中科院半导体所魏钟鸣研究员的帮助。上述工作得到了国家自然科学重大项目、面上基金及北京自然科学杰出青年基金的支持。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.3c00932

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